8.4. ЕСТЕСТВЕННЫЕ РАДИОНУКЛИДЫ
В НАЗЕМНЫХ ЭКОСИСТЕМАХ

Геохимия естественных радионуклидов в отдельных звеньях различных экосистем практически не изучена. Наиболее полные системные данные имеются по геохимии изотопов урана, тория и радия в экосистемах различных природно-климатических зон Урала и Тимана (Титаева, Таскаев, 1983).

8.4.1. Естественные радионуклиды в почвах

По определению А.И. Перельмана (1979), почвы - верхний горизонт литосферы, вовлеченный в биологический круговорот при участии растений, животных и микроорганизмов. Это область наивысшей геохимической энергии живого вещества. Поведение естественных радионуклидов, входящих в природные ряды распада, в почвенном покрове зависит от таких факторов, как: 1) химические свойства элемента, изотопом которого является данный радионуклид; 2) физико-химические условия среды, определяющиеся характером и интенсивностью почвообразующих процессов, которые в свою очередь являются функцией природно-климатических и ландшафтных условий; 3) концентрация и формы нахождения урана и тория в почвообразующих породах; 4) радиоактивные свойства радионуклида (период полураспада, принадлежность к тому или иному ряду и место в нем). Формы нахождения радионуклидов в почвах обусловлены перечисленными выше факторами. Рассмотрим влияние этих факторов на геохимию основных экологически значимых естественных радионуклидов.

Концентрация родоначальников рядов распада ²³⁸U и ²³²Th в почвообразующих или подстилающих породах определяет концентрацию их дочерних радионуклидов в почвах. Это явление хорошо известно, на нем основаны геохимические методы поисков по ореолам рассеивания в почвах. Закономерности унаследования почвами радиоактивности подстилающих пород прослеживаются в самых разнообразных природно-климатических зонах с различными типами выветривания и почвообразования. Менее изучено влияние форм нахождения урана и тория.

Поведение урана и тория в почвах в целом повторяет все те закономерности, которые были рассмотрены для зоны экзогенеза (см. гл. 3). Средняя концентрация радиоактивных элементов в почвенном профиле определяется радиоактивностью почвообразующих пород. В районах с расчлененным рельефом существенную роль играет делювиальный снос, изменяющий первичную концентрацию элементов даже в пределах одного разреза. Средние

196

данные по содержанию урана и тория в почвах СССР по результатам региональной гамма-спектрометрической съемки приведены в табл. 8.5. Размах вариаций весьма велик даже для почвообразующих пород с кларковым содержанием радиоэлементов: уран - (0,1 - 4,5) · 10^-4%, торий - (0,1 - 16,0) · 10^-4%. Минимальные содержания тория (от 0,1 · 10^-4 до 4,0 · 10^-4%) и урана (от 0,1 · 10^-4 до 1,0 · 10^-4%) приурочены к северным районам Восточно-Европейской равнины (до 58° с. ш.), т.е. к областям распространения подзолистых почв. По ландшафтно-климатическому районированию это области тундровой и таежно-лесной зон, где количество осадков преобладает над испаряемостью, а вымывание элементов из почв преобладает над их аккумуляцией. В зоне распространения песчаных и супесчаных дерново-подзолистых почв концентрация урана и тория несколько выше: (10 - 1,5) · 10^-4 % U и (4,8 - 8,0) · 10^-4% Th. Южные районы (южнее 50° с. ш. на западе и южнее 54° с. ш. на востоке) отличаются наиболее высокими концентрациями радиоактивных элементов: (1,5 - 3,0) · 10^-4% U и (8,0 - 13,0) · 10^-4% Th. Это область черноземных и каштановых почв.

Средние кларковые содержания для территории бывшего СССР: U - 1,5 · 10^-4%; Th - 6,5 · 10^-5%, Th/U - 4,4.

Таблица 8.5

Средние содержания урана, тория и калия в почвах СССР
(по Болтневой и др., 1980)

Регион	U, 10-4 %	Th, 10-4 %	К, %	Th/U	Th/K, 10-4	U/K, 10-4
Европейская часть и Западно-Сибирская низменность	1,5	6,5	1,2	4,4	5,7	1,3
Восточная Сибирь, Дальний Восток	1,4	6,4	1,1	4,6	5,8	1,3
Средняя Азия, Центральный Казахстан	2,3	6,7	1,6	2,9	4,3	1,5

В пределах каждого почвенного профиля происходит перераспределение элементов между генетическими горизонтами. Если средние концентрации урана и тория и их отношения по всему профилю почв являются функцией их концентраций в почвообразующих породах, то по отдельным генетическим горизонтам они распределены в зависимости от характера и интенсивности почвообразующих процессов. Выраженность последних возрастает с севера на юг (для Северного полушария в этом же направлении возрастает дифференциация элементов по профилю). Во всех случаях поведение урана и тория связано с двумя основными

197

процессами: накоплением в составе минеральной фракции, унаследованной от почвообразующих пород, и аккумуляцией из почвенных вод. Соотношение между этими процессами во многом определяется формами нахождения в почвообразующих породах.

Наши исследования показали, что в районах, где основной формой нахождения урана и тория в подстилающих горных породах является изоморфное вхождение в устойчивые к процессам выветривания минералы циркония, редкоземельных элементов и т.д., преобладают минерально-обломочные формы нахождения тяжелых радионуклидов в почвах. Вклад водной миграции проявляется лишь в выщелачивании радионуклидов, прежде всего атомов отдачи, из этих минералов. Процессы аккумуляции из растворов вносят относительно малый вклад в общую концентрацию того или иного радионуклида в исследуемых почвах. Для почв того же типа, развитых в той же самой природно-климатической зоне, но на породах, где преобладают рассеянные формы нахождения урана и тория, вклад водной миграции и аккумуляции радионуклидов из растворов существенно больший (Титаева, Таскаев, 1983).

Природно-климатические и ландшафтные условия определяют геохимическое поведение радионуклидов в пределах почвенного профиля. Для северных (тундровых) районов гумидной климатической зоны, где почвы развиваются в условиях низких температур, вечной мерзлоты, повышенной влажности в летний период и скудной растительности, характерна малая мощность почвенного покрова и слабая дифференцированность по механическому и химическому составу.

Это, естественно, отражается на распределении радионуклидов и их миграции. Преобладает механическая миграция в составе минерально-обломочной фракции. В то же время нельзя исключить и водную миграцию радионуклидов, которая во многом определяется ландшафтными условиями.

В районе Полярного Урала на водоразделах, в условиях дренированного ландшафта, формируются горно-тундровые дерново-пропитанно-гумусовые почвы. В них изотопы урана, тория и радия связаны главным образом с минерально-обломочной фракцией почв, унаследованной от почвообразующих пород. Об этом свидетельствует значимая положительная корреляционная зависимость между ураном, торием и продуктами их распада (радиоактивное равновесие нарушено слабо), а также между радионуклидами и минерально-обломочными компонентами почв (фракцией мелкого песка, Аl₂О₃, SiO₂). В понижениях рельефа развиты торфяно-глеевые почвы с повышенным увлажнением. Здесь

198

преобладает процесс аккумуляции из почвенных растворов, который особенно ярко проявляется для урана. Наиболее сильные положительные связи наблюдаются между U, гумусом, гигроскопической влагой и отношением FeO/Fe₂O₃. Последнее характеризует окислительно-восстановительные условия среды. Связь между U и Ra практически отсутствует, что свидетельствует о различных путях миграции материнского ²³⁸U и дочернего ²²⁶Ra. Для Th также наблюдается связь с гумусом и гигроскопической влагой. В дерново-глеевых почвах, развитых на склонах, отмечены факты как механической, так и водной миграции радионуклидов. При этом фиксация их из раствора происходит преимущественно на оксидах Al, Fe, Mn.

Индикатором миграции U служит изотопное отношение ²³⁴U/ ²³⁸U (см. гл. 5). В условиях промывного режима и хорошей аэрации не происходит аккумуляции U даже при высоком содержании гумуса (например, в верховых торфяниках). Напротив, имеет место вымывание урана, и прежде всего его более подвижного дочернего изотопа. Поэтому величина изотопного отношения в таких почвах всегда меньше 1,0 (равновесного значения). В восстановительной, глеевой обстановке, напротив, наблюдается аккумуляция U из раствора и прочная его фиксация за счет восстановления до U (IV).

Изотопы радия в условиях горной тундры сравнительно слабо выносятся за пределы почвенного профиля. По всем разрезам наблюдается обогащение горизонтов изотопами Ra относительно материнских радионуклидов. Так, величины отношений активностей ²²⁶Ra/ ²³⁸U изменяются от 1,24 до 31,6, a ²²⁸Ra/ ²³²Th - от 1,08 до 142,5 (Титаева, Таскаев, 1983).

Торий в условиях горной тундры является наиболее инертным мигрантом. Его распределение по почвенному профилю особенно слабо дифференцировано. Однако существующие вариации в распределении Th позволяют проследить тенденцию к его накоплению в некоторых горизонтах параллельно с увеличением содержания илистой фракции и полуторных оксидов. При этом не исключена и частичная водная миграция изотопов Th. Большая подвижность урана по сравнению с торием сказывается на величине отношения ²³⁰Th/ ²³⁸U, которое везде выше 1,0 (равновесного значения). Исключение составляют гумусовые горизонты в условиях застойного увлажнения, где наблюдается аккумуляция U из раствора. Согласно расчетам А.И. Таскаева, общий вынос U в данных условиях оценивается в 25 - 45%, a Th - лишь в 3 - 8%. О выносе Th свидетельствуют и слегка пониженные относительно равновесного значения величины изотопного отношения ²²⁸Th/ ²³²Th. Это особенно хорошо заметно в условиях

199

повышенного градиента концентраций элементов в соседних горизонтах профиля (Титаева, Таскаев, 1983).

Пояс тайги (хвойных лесов) занимает большую часть России. Для почв этого пояса характерно обилие органического вещества, благодаря большой биомассе лесной растительности, и высокая влажность, когда количество осадков преобладает над испарением. Избыток органических кислот в почвах обеспечивает кислую реакцию среды, благоприятную для химического разложения минералов и выноса многих элементов за пределы почвенного профиля. Вынос химических элементов приводит к подзолообразованию, характерному для почв лесной зоны.

Основные закономерности миграции изотопов U, Th, Ra в почвах таежных ландшафтов имеют много общего с тундровыми. Они отличаются лишь интенсивностью почвообразовательных процессов с участием больших количеств органического вещества. Фиксация U чаще обусловлена окислительно-восстановительными процессами с участием C_opг, a Th и Ra - присутствием полуторных гидроксидов. При этом определяющую роль играет водный режим.

Особенности изотопного состава урана (чаще ²³⁴U/ ²³⁸ ≠ 1) свидетельствуют о преобладании водной миграции элемента. В условиях промывного режима доминирует вынос U из органогенных горизонтов и частичное его накопление в горизонтах группы В. Для почв, развитых в понижениях рельефа, характерна аккумуляция U из поверхностных и почвенных вод подстилкой и глеевыми горизонтами. При этом прочность фиксации обусловлена окислительно-восстановительным потенциалом. Изотопное отношение ²³⁴U/ ²³⁸U также свидетельствует о преобладании выноса U над его аккумуляцией. Очевидно, этому способствует большое количество растворенного в воде органического вещества, которое благоприятствует как выщелачиванию U, так и удержанию его в растворе. Максимальные величины изотопного отношения (максимумы аккумуляции U) совпадают с наиболее обводненными горизонтами и застойными условиями.

Интенсивность водной миграции Th в условиях тайги, особенно горной, наиболее высока среди всех исследованных природно-климатических зон. Здесь Th является активным мигрантом в кислой среде с высоким содержанием хорошо растворимых фульвокислот и низкомолекулярных гуминовых кислот. Он выносится практически из всех горизонтов почв, но особенно интенсивно из подзолистых. Вариации изотопного отношения ²²⁸Th/ ²³²Th в значительной степени характеризуют особенности водной миграции Th, которая состоит из чередующихся процессов выщелачивания и сорбции изотопов Th в пределах каждого

200

профиля. Максимумы аккумуляции Th из почвенных растворов совпадают с зеркалом грунтовых вод и горизонтом A₀, наиболее богатым С_орг.

Изотопы Ra в таежной зоне также отличаются высокой подвижностью. В горных районах северной тайги наблюдается вертикальная почвенная зональность. На водоразделах здесь развиты горно-тундровые почвы, а в понижениях рельефа - горнолесные. В горно-тундровых почвах Ra выносится практически из всех горизонтов. Лишь в нижних частях профиля (горизонты ВС и С) заметна его сорбция на мелкоземе и полуторных оксидах. Подвижность Ra здесь превышает подвижность U. В горно-лесных почвах в условиях сравнительно затрудненного стока, напротив, происходит накопление Ra преимущественно в грубогумусовых горизонтах. Активность изотопов Ra преобладает над всеми остальными членами рядов. В целом характер распределения изотопов Ra и Th во многом совпадает.

Лесостепной пояс расположен на границе гумидной и аридной климатических зон. Характер почвообразовательных процессов и физико-химические условия среды здесь совершенно иные, чем в тундре и тайге. Жаркое сухое лето и небольшое количество осадков приводят к сравнительно низкой водообильности и преобладанию испарения над количеством осадков. Все это в сочетании с низким уровнем грунтовых вод неблагоприятно влияет на вынос элементов, поэтому почвы и коры выветривания горных пород в таких условиях содержат карбонаты, сульфаты и другие растворимые соли. В составе гумуса преобладают слаборастворимые гуматы Са. В этих условиях формируются почвы черноземного ряда. Они отличаются тяжелым механическим составом и преобладанием в составе глинистых минералов группы монтмориллонита. Для всех почв этого пояса характерна слабощелочная реакция среды.

Поведение изотопов урана, тория и радия в этих условиях не связано между собой, что предполагает большую роль химической миграции. Корреляционные связи между концентрациями радионуклидов отсутствуют. В черноземных почвах резко выражена аккумуляция U на испарительных барьерах. В зависимости от источника поступления урана наблюдается обогащение либо подошвы карбонатного горизонта (при подъеме уровня грунтовых вод), либо кровли (при просачивании поверхностных вод). Отмечается положительная корреляция U с Са и эпизодически - с гумусом. Зато во всех подтипах болотных почв связь U с гумусом очень тесная. Горизонты обогащения U в этом типе почв характеризуются относительно повышенным содержанием обменных Са и Mg и подвижного Р. Изотопный состав U в почвах лесостепной

201

и степной зон отличается максимальным размахом по сравнению с почвами других климатических поясов. Высокая дисперсия величины ²³⁴U/ ²³⁸U свидетельствует о высокой подвижности U. При этом доминирует в подавляющем числе случаев избыток дочернего изотопа. Это доказывает преобладание аккумуляции U из водных растворов над его выщелачиванием, характерное для данного климатического пояса. Вынос U наблюдался лишь из иллювиальных горизонтов некоторых разрезов чернозема оподзоленного.

Торий в почвах лесостепной зоны слабо связан с их составом. Достоверных корреляционных связей не обнаружено. Наблюдаются слабые вариации содержания Th по профилям почв. Однако отмечены случаи обогащения карбонатного горизонта торием. При этом у кровли и подошвы этого горизонта отчетливо фиксируются минимумы концентраций Th. Это свидетельствует о постоянно идущем в пределах отдельного почвенного профиля перераспределении тория: выщелачивании его из минеральной части почвы карбонатными водами, переносе в форме карбонатных комплексов и переотложении на испарительном барьере. Аналогичный и более интенсивный процесс перераспределения Th наблюдается в зоне окисления сульфидов и появления кислых сульфатных вод. Последний процесс имеет место во всех природно-климатических поясах, но развит очень локально.

Радий в почвах лесостепного пояса в целом достаточно подвижен. Однако его поведение весьма сложно, так как на него оказывают влияние два противоположно направленных процесса: растворение хлоридными грунтовыми водами и соосаждение с Ва и Са в сульфатных и карбонатных средах. Наиболее высокие концентрации изотопов Ra приурочены к карбонатным горизонтам и карбонатным стяжениям. Изменение концентраций радия по почвенному профилю происходит скачкообразно, видимо в результате нарушения карбонатного равновесия и выпадения карбонатов на испарительных барьерах. Возможно, фиксация Ra происходит также на гидроксидах Fe и глинистых минералах. На некоторых разрезах хорошо видно, что максимумы концентраций Ra закономерно совпадают с наиболее обводненными горизонтами, обогащенными Fe, обменными основаниями и имеющими рН водной вытяжки больше 8. Влияние катионов Ва и Са на поведение Ra в почвах двояко. С одной стороны, поглощение Ra почвой снижается при увеличении концентрации Ва и Са в почвенном поглощающем комплексе. С другой стороны, присутствие Ва²⁺ и Са²⁺ в растворе вместе с Ra способствует его соосаждению с сульфатами, карбонатами и гуматами Са, где Ra прочно удерживается в твердой фазе.

202

Геохимия ²¹⁰Рb, ²¹⁰Ро и Rn в почвах изучена недостаточно. Для ²¹⁰Рb и ²¹⁰Ро характерны два пути поступления в почвы: за счет накопления из ²²⁶Ra в виде атомов отдачи в почвенных горизонтах и в результате аэрозольных выпадений из атмосферы, где эти радионуклиды постоянно накапливаются из ²²²Rn. До тех пор пока атомы ²¹⁰Рb в результате изотопного обмена не войдут в соединения стабильного свинца, его поведение будет типичным для радиоколлоида и похожим на поведение радия. После гомогенизации всех изотопов свинца ²¹⁰Рb будет повторять геохимические особенности элемента свинца в почвах. Для него характерна зависимость от геохимических барьеров: сорбционного, щелочного и глеевого. Для Рb, поступающего на поверхность почв из атмосферы, барьером служат верхние гумусовые горизонты, причем интенсивность поглощения зависит от содержания гумуса. Свинец образует устойчивые комплексы с гумусовыми соединениями, основную роль в этом играют карбоксильные и фенолгид-роксильные группы. В кислых почвах свинец присутствует в основном в форме катиона Рb²⁺. Здесь роль органических комплексов невелика. В черноземных почвах лесостепной и степной зон подвижность Рb наиболее низкая, так как он прочно удерживается нерастворимыми гуматами Са вместе с Ra и другими катионами и слабо доступен для растений. Поглощение Рb глинистыми минералами носит обменный характер, так же как Са и Ra. Поэтому в минеральных горизонтах почвенного профиля доля подвижного (обменного) Рb велика и может превышать 90%. Перенос Рb почвенными растворами чаще происходит в форме минеральных и органических коллоидов, которые постепенно накапливаются в иллювиальном горизонте (Искра, Бахуров, 1981).

Поведение ²¹⁰Ро определяется его ультранизкими концентрациями и отсутствием носителей. Как уже говорилось выше, ²¹⁰Ро присутствует в форме радиоколлоидов и легко захватывается органическими и минеральными коллоидными образованиями почв. Отмечается положительная корреляция содержания РоО₂ и пылеватой фракции в почвах. При низком содержании этой фракции прочность фиксации Ро невелика и он вымывается из почвы. Методами электрофореза и диализа было показано, что в почвенном растворе одновременно присутствуют как положительно, так и отрицательно заряженные коллоиды, а также ионы полония (Тяжелые естественные радионуклиды в биосфере, 1990).

Содержание изотопов радона в почвах зависит от таких факторов, как: 1) содержание его материнских радионуклидов в почвах и подстилающих породах; 2) их проницаемость для газов;

203

3) коэффициент эманирования почв и подстилающих пород. Обычно концентрация радона в почвах с фоновыми концентрациями радионуклидов не превышает 1,0 · 10⁴ Бк/м³ (Титаева, Зыков, Никулин и др., 1995). Появление радоновых природных аномалий связано с перечисленными выше факторами.

Нахождение под почвенным покровом горных пород и (или) перекрывающих их элювиально-делювиальных отложений с повышенным содержанием урана и тория приводит к появлению в почвах повышенных концентраций радона. Как уже говорилось ранее, почвы наследуют радиоактивность подстилающих пород, поэтому такие аномалии обычно связаны с повышением γ-фона. Если аномалия не связана с урановыми рудами, то в ее формировании принимают участие оба основных изотопа радона: ²²²Rn (радон) и ²²⁰Rn (торон). Такая радоновая аномалия не сопровождается аномалиями других, не радиоактивных газов: Не, СО₂ и др.

Локальные аномалии, обычно вытянутой формы, часто возникают над разломными тектоническими структурами, находящимися в стадии растяжения, которые являются проницаемыми для газов зонами. С потоком газов, диффундирующих по этим зонам, переносится и радон. Короткоживущий торон по пути распадается, поэтому для таких аномалий характерно присутствие лишь ²²²Rn, которому сопутствуют другие газы, образуя комплексную аномалию. Газовая аномалия не сопровождается повышением γ-фона.

Небольшие локальные радоновые аномалии в почвенном покрове могут быть связаны с геохимическими барьерами, на которых концентрируется радий. Причины возникновения таких аномалий обсуждались выше. В подобных аномалиях Rn не сопровождается другими газами, а повышение γ-фона связано с глубиной расположения барьера. Если глубина его под слоем нерадиоактивной почвы превышает 0,5 - 1,0 м, то повышение γ-активности не должно наблюдаться.

Над обводненными или мерзлыми почвами, а также уплотнениями, имеющими антропогенное происхождение (дороги), концентрации радона понижены за счет малой проницаемости таких почв.

204