7.5. САМОПРОИЗВОЛЬНАЯ ЦЕПНАЯ РЕАКЦИЯ
НА МЕСТОРОЖДЕНИЯХ УРАНА

Ядерные реакции деления под действием нейтронов могут возникать на изотопах урана и тория. Для деления наиболее распространенных ²³⁸U и ²³²Th энергия нейтронов должна превышать 1 МэВ. Нейтроны высоких энергий имеют космогенное происхождение

174

или образуются при спонтанном делении. Однако в результате неупругого рассеяния на ядрах петрогенных элементов они быстро теряют свою энергию, замедляясь до энергий, недостаточных для возникновения реакции деления. Единственным природным радионуклидом, способным к реакции деления на нейтронах различных энергий, является ²³⁵U. Однако в настоящее время его концентрация низка и составляет 0,72% в природной смеси изотопов урана. При такой низкой концентрации ²³⁵U не достигает критической массы даже в богатых урановых рудах. В ранние этапы развития Земли концентрация ²³⁵U была много выше (Шуколюков, 1982):

Время до настоящего момента, млрд лет	0	0,5	1,0	2,0	3,0	4,0	4,6
238U/ 235U	137,7	91,6	60,8	26,85	11,85	5,20	3,23
Доля 235U в смеси изотопов U, %	0,72	1,08	1,62	3,59	7,8	16,1	23,6

Размеры рудных тел, достаточные для развития цепной реакции, зависят от возраста руд и концентрации в них урана. В месторождениях фанерозойского возраста цепная реакция не могла возникнуть независимо от размеров тела.

По данным Ю.А. Шуколюкова (1982), для руд, возраст которых больше 1,5 · 10⁹ лет, а концентрация урана около 50%, цепная реакция могла иметь место даже в рудных телах небольшой мощности (0,5 · 1,0 м³). Для более бедных руд объем должен быть много больше. Так, для руд с возрастом 2,5 млрд лет уменьшение концентрации урана в 2 раза требует увеличения объема в 10 раз. Сечение реакции деления ²³⁵U максимально на тепловых нейтронах. Поэтому важную роль в природном ядерном реакторе должны играть элементы - замедлители нейтронов (Н, С, О), концентраторами которых являются вода и органическое вещество. Концентрация этих элементов имеет огромное значение в возникновении цепной реакции и влияет на величину критической массы. Например, для рудного тела с возрастом 2 · 10⁹ лет и содержанием урана 50% при концентрации воды 20% критический объем равен 0,6 м³, а при 18%-м содержании Н₂O - около 6000 м³.

ПРИРОДНЫЙ ЯДЕРНЫЙ РЕАКТОР ОКЛО

Единственным природным ядерным реактором, известным на Земле в настоящее время, является урановое месторождение Окло (Габон, западная Экваториальная Африка). Реактор был обнаружен французскими учеными в 1972 г. по систематическому дефициту ²³⁵U в рудах, который возник в результате "выгорания" делящегося радионуклида. Отношение ²³⁵U/ ²³⁸U в среднем

175

составляло 0,6%, достигая в некоторых пробах 0,3% (нормальное отношение равно 0,72%). На месторождении обнаружено не менее 500 т очень обедненного урана, что соответствовало выделению энергии около 10 000 МВт/год. Месторождение урана Окло имеет осадочно-эпигенетическое происхождение. Оно залегает в терригенных породах среднего докембрия. Источником урана были архейские породы кристаллического фундамента, при выветривании которых происходила мобилизация урана. Осаждение элемента связано с восстановительными барьерами в аллювиальных образованиях. Дальнейшие диагенетические и особенно эпигенетические преобразования привели к интенсивному концентрированию урана и формированию современного облика рудных тел.

Средняя концентрация урана в рудах равна 0,4 - 0,5%. Уран входит в состав углеродсодержащего цемента в крупнозернистых песчаниках. Кроме того, на месторождении имеется четыре рудные зоны с концентрацией урана до 40 - 50%, расположенные на расстоянии 20 - 50 см друг от друга. Размер каждой зоны около 5 × 30 м, объем - порядка 300 м³. Зоны приурочены к линзам аргиллита в терригенных песчаниках. Именно эти зоны и составляют древний природный ядерный реактор Окло. Таким образом, на месторождении Окло существовал не один, а целый комплекс природных ядерных реакторов, достаточно сложно влиявших друг на друга своими нейтронными полями.

Определение радиологического возраста месторождения, выполненное различными методами, дало примерно одинаковую величину - 1,8 млрд лет. Согласно расчетам, реактор работал в течение нескольких сотен тысяч лет (200 - 600 тыс. лет). По данным геохимических и минералогических исследований, температура в активных зонах составляла 400 - 600°С.

Цепная реакция, протекавшая длительное время, должна была привести к изотопным сдвигам элементов как за счет накопления продуктов распада осколков деления, так и за счет ядерных реакций, преимущественно на нейтронах. Действительно, многие элементы в рудах месторождения отличаются аномальным изотопным составом. Особенно чувствительны к воздействию нейтронного потока редкоземельные элементы. Их изотопные составы отличаются резкой гетерогенностью и аномальностью именно в пределах древнего реактора. Гетерогенность отражает различное происхождение каждого из изотопов: за счет первичного природного распределения, накопления осколочных продуктов или генерации либо выгорания в результате реакций на нейтронах. Например, распространенность изотопов гадолиния в природной смеси для ¹⁵²Gd составляет 0,2,%, а для ¹⁵⁴Gd - 2%.

176

В рудах Окло доля этих изотопов составляет 30% для ¹⁵²Gd и 20 - 40% для ¹⁵⁴Gd. Известно, что при реакциях деления ²³⁵U и ²³⁸U, а также ²³⁹Рu, который мог возникать при бомбардировке ²³⁸U быстрыми нейтронами, ¹⁵²Gd и ¹⁵⁴Gd в составе осколков не обнаружены. Видимо, их избыточные концентрации возникли из изотопов европия при реакциях (n, γ): ¹⁵¹Еu (n, γ) ¹⁵²Eu → ¹⁵²Gd и ¹⁵²Eu (n, γ) ¹⁵⁴Eu → ¹⁵⁴Gd. В результате такого процесса изотопная распространенность ¹⁵¹Еu и ¹⁵³Еu будет уменьшаться, что мы и наблюдаем в рудах Окло.

Изотопные составы Хе и Кr в рудах также отличались от природных и были близки к продуктам деления ²³⁵U тепловыми нейтронами. Цепная реакция на месторождении Окло привела к изменению изотопного состава аргона - существенному обогащению ³⁶Аr и ³⁸Аr. Удалось обнаружить изотопные сдвиги и в составе других элементов, обладающих очень незначительной распространенностью (Ru, Pd). Аномальный изотопный состав кадмия отражает большую величину сечения реакции (n, γ) для изотопа ¹¹³Cd. Выгорание ¹¹³Cd по реакции ¹¹³Cd (л, у) ¹¹⁴Cd привело к снижению доли этого изотопа с 17,75 до 1,25% и соответствующему возрастанию ¹¹⁴Cd (с 17,75 до 29,60 - 31,79%).

Аномальные изотопные составы многих элементов позволили реконструировать на месторождении Окло в период работы реактора величину нейтронного потока, который по расчетам был близок к 10²¹ нейтронов/(см² · с). Доля нейтронов с энергией более 1 МэВ составляла при этом 20 - 50% от числа тепловых нейтронов.

Вторичная миграция элементов из зоны реактора могла привести к обеднению зоны реактора радиогенными изотопами, а также к искажению изотопных составов в результате изотопного обмена. Исследования показали, что миграция Хе и Кr была весьма интенсивной, однако не наблюдалось изотопного обмена с нерадиогенными Хе и Кr. Миграция щелочных и щелочноземельных элементов (Rb, Sr, К, Ва, Li) сопровождалась выносом радиогенных изотопов и привносом нерадиогенных, что привело к усреднению изотопных составов и приближению их к нормальным. Наименьшей миграционной способностью обладали редкоземельные элементы. Так, сохранность Nd близка к 100%. Слабым мигрантом в условиях месторождения Окло был и U, что подтверждает хорошая сохранность руд и изотопного состава урана в минералах урана.

Согласно исследованиям, условия для возникновения природной цепной реакции деления урана могли существовать в сравнительно непродолжительном интервале времени в истории Земли: от 2,6 до 1,5 млрд лет. В более древнюю эпоху не существовало геохимических условий для формирования достаточно богатых

177

урановых руд. В более позднее время распад ²³⁵U снизил его концентрацию до величин, недостаточных для создания критической массы. В настоящее время на Земле не обнаружено других месторождений урана, помимо Окло, где бы существовали следы ядерного реактора. Либо эти реакторы были уничтожены более поздними процессами эрозии, либо эрозионный срез еще не достиг глубин, достаточных для их обнаружения.

178