5.3.2. Механизмы нарушения радиоактивного равновесия

Радиоактивное равновесие в ряду распада считается нарушенным, если соотношение между членами ряда не удовлетворяет выражению (5.2). Нарушение равновесия возникает в результате перемещения одних членов ряда относительно других из системы либо в систему. При этом перемещение радионуклидов из системы или внутрь нее должно происходить на расстояние, превышающее размеры системы, и за время, более короткое, чем то, которое необходимо для установления радиоактивного равновесия.

Так, в зависимости от того, как давно система была открыта, а затем закрылась либо с какой частотой она открывается, мы можем наблюдать различные соотношения между отдельными членами рядов:

• а) если после нарушения равновесия система оставалась закрытой в течение 10⁷ лет и более, то во всех трех природных рядах распада устанавливается радиоактивное равновесие;
• б) если система закрылась 10³ - 10⁴ лет назад, то можно наблюдать неравновесные отношения только между родоначальниками рядов и наиболее долгоживущими дочерними членами рядов:

²³⁸U - ²³⁴U - ²³⁰Th - ²²⁶Ra и ²³⁵U - ²³¹Pа;

122

• в) в тех случаях, когда мы имеем дело с процессами, длительность которых не превышает 10 лет, либо с сезонными вариациями (месяцы), к указанным радионуклидам добавляются ²¹⁰Рb, ²¹⁰Ро (ряд ²³⁸U); ²²⁷Ac (ряд ²³⁵U) и цепочка ²³²Th - ²³⁸Ra - ²²⁸Th (ряд ²³²Th);
• г) неравновесность короткоживущих продуктов конечных отрезков рядов можно обнаружить при измерении на месте в том случае, когда геохимические процессы, приводящие к нарушению равновесия, протекают непрерывно и с высокой скоростью. Сказанное выше позволяет оценить возможность геохимического использования неравновесных радиоактивных систем и выбора тех или иных радионуклидов в зависимости от задачи исследования.

Обычно используют пары радионуклидов, генетически связанных между собой, например ²³⁴U/ ²³⁸U; ²²⁶Ra/ ²³⁸U; ²³⁰Th/ ²³⁴U; ²²⁸Th/ ²²⁸Ra и др. Степень неравновесности определяется либо в виде отношения активности дочернего A_D и материнского А_M радионуклидов (A_D/A_M), либо в виде относительного превышения активности над равновесным значением: δD (%) =

AD - AM

AM

· 100. Как следует из определения, в случае радиоактивного равновесия отношения активностей дочернего и материнского радионуклидов будут равны

AD

AM

= 1 и δD = 0.

В зависимости от соотношения периодов полураспада Т_1/2 материнского и дочернего радионуклидов может встречаться несколько вариантов изменения их активностей.

1. Т_M < T_D: материнский радионуклид распадется быстрее, чем дочерний. В этом случае равновесие наступить не может, если материнский радионуклид изолирован и не подкреплен предыдущим, более долгоживущим членом ряда. Активность материнского при этом уменьшается в соответствии с уравнением N = N₀e^-λt. Активность дочернего проходит через максимум, значительно меньший, чем активность материнского. Затем дочерний полностью распадается вслед за исчезновением материнского (рис. 5.1). Примером может служить пара ²³⁴Th (24 дня) - ²³⁴U (2,5 · 10⁵ лет).
2. Т_M > T_D. Если период полураспада материнского радионуклида соизмерим или несколько больше периода полураспада дочернего, то с течением времени активность дочернего возрастет до состояния подвижного равновесия с материнским. Затем их равные между собой активности будут уменьшаться в соответствии с периодом Т_M (рис. 5.2). Примером может служить пара ²²⁸Ra (5,75 года) - ²²⁸Th (1,9 года).

123

Рис. 5.1. Изменение активности короткоживущуго материнского радионуклида A_М и долгоживушего дочернего А_D во времени

Рис. 5.2. Изменение активности материнского A_M и дочернего A_D в случае, когда T_м > T_p

Рис. 5.3. Изменение активности материнского A_M и дочернего А_D радионуклидов для случая T_M ≫ Т_D

Рис. 5.4. Два варианта неравновесных систем для случая T_M ≫ Т_D

3. T_M ≫ Т_D. Чаще используют пары, где период полураспада материнского радионуклида несравнимо больше дочернего: ²²⁶Ra (1,6 · 10³ лет) - ²²²Rn (3,8 дня). В этом случае по истечении времени, зависящего от T_D, устанавливается вековое равновесие и отношение активностей нуклидов будет определяться уравнением A_D/A_M = 1 - e^-λDt. Из соотношения N_Mλ_M = N_Dλ_D понятно, что чем больше скорость распада дочернего радионуклида, тем меньшее число его атомов соответствует радиоактивному равновесию с материнским (рис. 5.3).
4. В природных системах редко встречаются случаи, описанные выше, когда в момент начала отсчета (t = 0) дочерний радионуклид полностью отсутствует (A_D = 0). Обычно некоторое его количество находится вместе с материнскими атомами, хотя A_D ≠ A_M. Изменение активности дочернего нуклида во времени в этом случае будет описываться уравнением

124

AD =	AD (0) e-λDt	+	AM (1 - e-λDt).
	I		II

Слагаемое I соответствует распаду дочерних атомов (1.18), а слагаемое II - накоплению их из материнских (1.35). При этом могут иметь место два варианта: A_D (0) > А_M и A_D (0) < А_M, что хорошо видно на рис. 5.4.

125