Радионуклиды могут присутствовать в атмосфере в различных химических и физических формах в зависимости от условий выброса и переноса, а также химических свойств тех элементов, к которым они принадлежат. Самое общее деление состояний радионуклидов в атмосфере - это газы, аэрозоли и частицы.
В газовой фазе в атмосфере могут находиться преимущественно благородные газы (изотопы Кr и Хе), 3Н, 14С и изотопы I. Наиболее долгоживущий из группы VIIIA благородных газов 85Кr (10,4 года) в значительных количествах выбрасывается на радиохимических заводах. Благородные газы химически инертны и очень слабо адсорбируются на твердых поверхностях при обычной температуре. Тритий поступает в атмосферу при ядерных испытаниях, в результате работы АЭС и РХЗ. Газообразный 3Н окисляется в атмосфере до воды и затем удаляется с атмосферной влагой. Его период полуудаления составляет несколько лет. 14С поступает в атмосферу чаще в виде углекислого газа, реже в виде СО или метана, при работе реакторов и радиохимических заводов, а также образуется при ядерных взрывах. Его поведение описано в гл. 7.
Галогены (элементы VILA группы) I и Вr - важные продукты деления. Они летучи, хорошо растворимы в воде и химически активны. Особенно важное значение имеют изотопы йода, главным образом 131I, который образуется в больших количествах при реакциях деления. Он может поступать в атмосферу в виде летучих соединений (элементарного йода, органических соединений, например метилйодида, йодида цезия) либо адсорбироваться на аэрозолях и частицах. Элементарный йод и его органические соединения летучи. Соотношение между отдельными формами зависит от характера выброса. Газообразный элементарный йод и метилйодид проходят через газоочистительные фильтры атомных предприятий. Особенно устойчивы органические соединения йода. При резком перегреве топлива до температуры 1800 - 2000°С и выше йод высвобождается в атомарном виде, но легко реагирует с окружающими элементами. Примером может служить образование CsI и других йодидов, которые хорошо растворимы в воде. Элементарный йод и йодсодержащие аэрозоли легко вымываются из атмосферы дождями или осаждаются на поверхности почв и растений в результате так называемого
249
"сухого" осаждения. Органические йодиды более инертны, их сухое осаждение на поверхностях на два порядка слабее, чем элементарного йода. Хотя при вдыхании органические йодиды поглощаются легкими так же сильно, как и элементарный йод.
К числу слабо летучих радионуклидов относят изотопы теллура и цезия. Особенно важное радиоэкологическое значение имеют изотопы цезия 137Cs и 134Cs. Наибольшую опасность при загрязнении земной поверхности при ядерных взрывах и авариях на атомных предприятиях представляет сравнительно долгоживущий 137Cs. Он является основным изотопом в "бомбовом" цезии. В то же время в реакторах присутствуют оба изотопа с примерной величиной изотопного отношения 134Cs/ 137Cs = 0,5. Это различие используют для определения источника загрязнения. При нагревании цезий легко испаряется, а при понижении температуры до нормальной конденсируется на атмосферных аэрозолях и в дальнейшем присутствует в атмосфере в составе так называемых конденсационных частиц. При контакте с водой часть конденсированного Cs может растворяться, переходя в ионную форму. Cs существенно более летуч, чем другой широко распространенный радионуклид - 90Sr. Поэтому в радиоактивных аэрозолях, образовавшихся при нагревании топливных элементов, например, во время Чернобыльской аварии, цезия в несколько раз больше, чем стронция. В то же время при ядерных взрывах все вещество заряда испаряется и отношение 137Cs/ 90Sr близко к 1,5. Различия в величинах отношения также применяют в качестве геохимического трассера (Степанец, Комаревский, Борисов и др., 1992).
Наименее летучи уран, составляющий основу топливной матрицы, и некоторые продукты деления: изотопы церия, циркония, рутения, некоторых трансурановых элементов и т.д. Они могут поступать в атмосферу лишь при распылении топлива.
Особенно подробно изучен процесс поступления радионуклидов при Чернобыльской аварии, которая уникальна как по интенсивности, так и по длительности поступления радионуклидов в атмосферу. Там наблюдался выброс в атмосферу двух групп частиц: конденсационных, размером меньше 1 мкм, и топливных, размеры которых часто составляли несколько единиц и даже десятков микрометров. Топливные частицы представляли собой диспергированную топливную матрицу, содержащую осколочные продукты и продукты активации топлива (трансурановые элементы), конструкционных материалов (Zr, Nb) и гасителей (Pb, Si, Fe, Ti). Они имели очень высокую удельную активность (103 - 104 Бк на частицу) и потому получили название горячих частиц. Эти частицы выпадали преимущественно вблизи места аварии (в ближней 30-километровой зоне). Однако горячие частицы
250
размером в несколько микрометров были обнаружены даже в Скандинавии.
Доля конденсационных частиц увеличивалась по мере удаления от места аварии, а размер их уменьшался. Основную часть радионуклидов таких частиц составляли изотопы цезия. Так, в первые дни после аварии к югу от ЧАЭС на расстоянии до 150 км почти половина активности приходилась на изотопы цезия, а остальная доля - на 144Се и 106Ru (Принципы и методы ландшафтно-геохимических исследований миграции радионуклидов, 1989). Встречались чисто рутениевые частицы, которые явились следствием интенсивного окисления рутения и образования его высших летучих оксидов RuO3 и RuO4. Многие из них имели высокую удельную активность и были отнесены к числу горячих частиц. Изотопы I, Те, Ru, Cs переносились частицами размером 0,3 - 0,9 мкм, a Sr - более крупными. Топливные частицы, как наиболее крупные, обладали самыми высокими скоростями сухого осаждения. В то же время вымывание цезия дождями было более эффективным.
Устойчивость аэрозольных радиоактивных частиц в атмосфере привела к их распространению в пределах всего Северного полушария, а также позволила их использовать в качестве трассеров переноса воздушных масс (Чернобыль..., 1990).
251
