Интенсификация атомной промышленности приводит ко все возрастающему количеству радиоактивных отходов. Их удаление из биосферы представляет сложную технологическую и геохимическую задачу. По уровню радиоактивности отходы подразделяются на три категории:
239
- 1) низкой удельной активности (< 1 · 10-5 Ки/л);
- 2) средней удельной активности (от 1 · 10-5 до 1,0 Ки/л);
- 3) высокой удельной активности (> 1,0 Ки/л).
Отходы 1-й группы активности представляют опасность лишь при попадании внутрь организма, 2-й группы - являются источниками внешнего облучения и 3-й группы, помимо всего, обладают мощным тепловыделением. Отходы низкой и средней удельной активности образуются на первой стадии ЯТЦ и будут рассмотрены ниже. Радиоактивные продукты, образующиеся в результате работы реактора, относятся к 3-й категории активности. Это главным образом жидкие отходы от переработки облученного топлива на радиохимических заводах. Отходы представляют собой азотнокислый раствор, содержащий 99,9% продуктов деления, часть неэкстрагированного Рu, трансурановые элементы (преимущественно Np, Am, Cm; см. табл. 10.3).
Во всех развитых странах сейчас принята следующая схема обращения с отходами высокой удельной активности (ОВУА):
- 1) хранение в жидкой форме до снижения остаточного тепловыделения;
- 2) отверждение и хранение в контролируемых условиях;
- 3) окончательное захоронение твердых отходов в геологических . формациях.
Процесс отверждения заключается в кальцинации с последующим оплавлением либо стеклованием. Наиболее современно вплавление отходов в стеклоблоки, которые затем помещаются в металлические контейнеры, предназначенные для захоронения. Эксперименты показали, что выщелачивание стекла водой при разрушении контейнера составляет от 2 · 10-5 до 2 · 10-7 г/(см2 · сут), что в среднем соответствует удалению 1,5 мм стекла за 100 лет. Ведутся работы по отверждению ОВУА путем образования керамических, металлокерамических и стеклометаллических блоков, обладающих большой теплопроводностью. Одновременно уделяется внимание их механической, химической и радиационной устойчивости.
Захоронение радиоактивных отходов в настоящее время осуществляется главным образом в глубокие геологические формации. Существуют и другие проекты (захоронение на морском дне в глубоководных впадинах, под морским дном, выведение с помощью ракет за пределы земной орбиты, облучение долгоживущих радионуклидов в реакторе - "ядерная трансмутация"), но они менее надежны или более дороги. При создании подземных хранилищ в шахтах природные защитные барьеры должны сочетаться с искусственными, уменьшающими возможность миграции
240
радионуклидов в биосферу. Наиболее важными условиями захоронения являются следующие (Бабаев, Демин, Ильин и др., 1984):
- 1) физико-химическая форма отходов, обеспечивающая их устойчивость к процессам миграции;
- 2) высокая антикоррозийная устойчивость и длительный срок службы материала капсул, в которых помещены отвержденные отходы;
- 3) применение буферных материалов с низкой проницаемостью и высокой сорбционной емкостью для заполнения камер, туннелей и стволов шахт хранилища (бентонит и т.д.);
- 4) большое время перемещения грунтовых вод до ближайшего потребителя;
- 5) использование пород с низкой проницаемостью и низкими скоростями движения подземных вод либо водопроницаемых "самозалечивающихся" пород;
- 6) сорбционная задержка радионуклидов в случае непредусмотренной миграции в разломах пород и вышележащих породах; отсутствие поблизости месторождений полезных ископаемых;
- 7) глубина хранилища, которая зависит от литостатической нагрузки и должна обеспечить целостность хранилища;
- 8) теплопроводность горных пород, обеспечивающая теплоотвод.
Захоронение в скальных породах, прорабатывается наиболее активно многими странами. Достоинство таких хранилищ в их прочности и возможности, при необходимости, извлечения отходов, недостаток - в неспособности к "самозалечиванию" трещин, как это возможно в соляных и глинистых формациях. Наиболее благоприятными считают условия нахождения хранилищ в гранитах и гнейсах, при этом особое внимание следует уделять гидрогеологическим условиям. Глубина захоронения порядка 100 - 500 м. В качестве буфера предполагается применять бентонит, который повысит рН трещинных вод до 8 - 9 и снизит скорость движения подземных вод более чем в 200 раз. Для предотвращения коррозии стальные цилиндры с боросиликатным стеклом и ОВУА помещаются в герметичные свинцовые контейнеры с толщиной стенок 100 мм и внешней титановой оболочкой толщиной 6 мм для предотвращения радиолиза подземных вод.
Используемые для захоронения ОВУА соляные формации обладают рядом достоинств: высокой распространенностью, достаточной теплопроводностью, гидронепроницаемостью, практическим отсутствием воды, пластичностью и отсутствием трещин. Важным фактором при проектировании подобных хранилищ для ОВУА является расчет радиогенного теплового поля, которое может повлиять на их сохранность.
241
Захоронение в глинистых породах суши и под океаническим дном прорабатывается в ряде стран. К другим методам относится установка контейнеров в глубоководных впадинах непосредственно на дне океана. Согласно экспериментам и прогнозным расчетам принято, что скорость выщелачивания радионуклидов морской водой из остеклованных блоков составляет порядка 10-5 г/(см2 · сут).
Срок хранения ОВУА определяется временем распада наиболее долгоживущих радионуклидов. Если отходы не содержат трансурановых элементов, то через 500 - 600 лет их активность не будет существенно превышать природную. Если в отходах присутствуют трансурановые элементы, то надежность хранения должна быть рассчитана на более длительный срок - порядка десятков тысяч лет. Отделение трехвалентных Am, Cm от редкоземельных элементов представляет в настоящее время достаточно сложную технологическую задачу.
Рассматривается проблема захоронения высокорадиоактивных отходов в формациях многолетнемерзлых пород. Однако при этом необходимо учитывать возможность появления в хранилище жидкой воды в результате таяния мерзлых пород за счет остаточного тепловыделения радионуклидов. Воздействие на воду высоких доз радиоактивного излучения может приводить к существенному развитию радиолитичсских процессов (см. гл. 12). Эти процессы будут, с одной стороны, вызывать существенное увеличение агрессивности и растворяющей способности воды, а с другой стороны, способствовать возникновению радиационных изменений в веществе контейнеров, отвержденных отходов и заполнителе. Эти изменения будут увеличивать вероятность их разрушения и растворения (Титаева, 1997).
242
